【title：Graphene nanoribbons grown in hBN stacks for high-performance electronics】
研究背景与目的：
二维材料的范德华封装是创造高性能电子设备的一种有前景的方法。然而，现有的范德华封装方法，涉及使用机械转移技术进行人工层堆叠，难以控制、容易受到污染且不可扩展。本研究报道了一种无需转移的直接生长高质量石墨烯纳米带（GNRs）在六方氮化硼（hBN）层中的方法。这种生长出的嵌入式GNRs具有超长（长达0.25毫米）、超窄（<5纳米）以及具有锯齿形边缘的同手性特征。
主要发现：
- 通过原子模拟显示，嵌入式生长的机制涉及在AA'堆叠的hBN层间滑动时GNRs的超低摩擦。
- 使用生长的结构，展示了无需转移的嵌入式GNR场效应器件的制造，这些器件在室温下表现出色，具有高达4,600 cm²V⁻¹s⁻¹的迁移率和高达10⁶的开关比。
- 这些发现为基于嵌入式层状材料的高性能电子设备的自下而上制造铺平了道路。
石墨烯与GNRs：
石墨烯是一种由单层碳原子排列成蜂窝晶格的二维晶体，自2004年首次分离以来一直受到广泛研究。尽管石墨烯具有超高的载流子迁移率，但纯净石墨烯缺乏电子带隙。这一问题可以通过考虑石墨烯纳米带（GNRs）来克服，它们是准一维的石墨烯条带，由于量子限制而具有有限的带隙。
实验方法与结果：
- 实验中，首先在SiO₂/Si基底上的多层hBN片上沉积铁纳米颗粒。然后在化学气相沉积（CVD）炉中加热，引入甲烷作为碳源，启动嵌入式GNR生长。
- 通过扫描透射电子显微镜（STEM）获得封装GNRs的横截面视图，证实了GNRs在hBN层中的嵌入式生长。
- 通过扫描电子显微镜（SEM）提供了完全生长样品的顶视图，展示了嵌入式GNRs的高对比度和直线形态。
- 通过分子动力学模拟，研究了ZZ-GNRs和AC-GNRs在hBN层间和层上的滑动运动，发现ZZ-GNRs在hBN层间具有几乎无摩擦的滑动路径。
高性能GNR FETs：
- 基于嵌入式GNRs的场效应晶体管（FET）器件展示了优异的电子特性，包括高达约4,600 cm²V⁻¹s⁻¹的室温载流子迁移率、高达约10⁶的开关比和约100 mV dec⁻¹的亚阈值摆动。
- 这些结果反映了原位封装过程的有效性以及生长的嵌入式GNRs的高质量和清洁度。
讨论与展望：
- 本研究提出的催化生长方法为设计和制造以前未知的基于GNR的纳米电子组件铺平了道路。例如，可以研究库仑拖曳效应、垂直GNR/hBN/GNR结的隧道器件以及三端器件如侧栅FET。
- 此外，锯齿形边缘的自旋极化拓扑边缘态为自旋电子学和量子计算器件提供了可能性。
实验方法：
- 文章详细描述了GNRs的生长过程、氢等离子体刻蚀、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）的使用方法，以及器件制造和电学特性的测量方法。
- 密度泛函理论（DFT）计算和力场结构优化协议也被用来支持实验结果和理论分析。
图1 | 直接生长的嵌入式石墨烯纳米带（GNRs）
- 图1a展示了嵌入式GNR生长过程的示意图。铁（Fe）纳米颗粒附着在hBN阶梯边缘，催化GNR的生长。
- 图1b为扫描电子显微镜（SEM）图像，显示了嵌入在hBN堆叠中的GNRs（亮直线），随着hBN覆盖层厚度的增加，GNRs的对比度变得模糊。
- 图1c为横截面扫描透射电子显微镜（STEM）暗场图像，展示了一个3.3纳米宽的GNR的横截面。
- 图1d为图1c中标记区域的放大图像，每个亮点代表GNR或hBN层的六角晶格的锯齿形链的轴向视图。
- 图1e为使用经典力场计算得到的3.3纳米宽GNR嵌入40层hBN堆叠的原子级横截面表示。
- 图1f为实验图像（图1d）和计算结构（图1e）的叠加横截面图像。
图2 | 超长嵌入式锯齿形GNRs展示1D moiré超结构
- 图2a为嵌入式GNRs的大规模SEM图像，显示了长度达到几百微米的GNRs。
- 图2b为SEM图像，展示了嵌入式GNRs主要沿着hBN轴的锯齿形方向生长。
- 图2c为嵌入式GNRs的长度直方图。插图显示了嵌入式和表面生长GNRs的长度分布的半对数图，表明前者明显更长。
- 图2d比较了使用不同方法合成的GNRs的长宽比，包括模板CVD、STM图案化、Ge上的外延、Au上的合成、CNT解扎和SiC上的外延。
- 图2e展示了嵌入式GNRs长度与其沿hBN堆叠方向生长的选择性之间的相关性。
- 图2f为hBN嵌入GNRs的手性分布，显示了对ZZ-GNRs生长的强烈偏好。插图显示了表面生长GNRs的手性分布，表明对AC-GNRs生长的偏好，但分布更广泛。
- 图2g为hBN表面AFM形貌图像，顶部是嵌入式ZZ-GNR，显示了沿着GNR的1D周期性moire图案。
- 图2h为从图2g中的1D moiré超晶格提取的高度剖面，显示了约15纳米的周期性和约20皮米的波纹。
- 图2i为计算得到的沿嵌入式ZZ-GNR的1D moiré图案的形貌图像，与hBN堆叠晶体学对齐。
- 图2j为计算得到的嵌入式GNR/hBN层间堆叠能（黑色曲线）和moire周期（红色曲线）随扭转角度的变化。
图3 | 嵌入式GNR滑动机制
- 图3a为ZZ-GNR穿透hBN堆叠的模拟设置示意图。
- 图3b为ZZ-GNRs（橙色方块）和AC-GNRs（绿色圆圈）在hBN堆叠内部的穿透距离与施加推力函数的计算结果。蓝色三角形表示表面ZZ-GNRs的滑动结果。
- 图3c-e为短ZZ-GNRs在hBN堆叠上（c）和内部（d）以及嵌入式AC-GNRs（e）的滑动势能景观和轨迹。
- 图3f为沿图3c-e中标记的滑动轨迹的势能变化。
- 图3g为hBN变形能与嵌入式GNR手性的关系。
图4 | 基于嵌入式GNRs的高性能FETs
- 图4a为基于嵌入式GNR的FET器件的示意图。插图为典型的嵌入式GNR FET器件的假彩色SEM图像，显示了两个金/铬源漏电极。
- 图4b为单个层GNR器件的源漏电流（Isd）与源漏电压（Vsd）和栅极电压（Vg）的2D彩色图，通道长度约为17微米，宽度约为3纳米，在室温下测量。
- 图4c为图4b中不同源漏电压下沿栅极电压轴的线切割，产生了器件的转移特性，显示出约10⁶的开关比。
- 图4d为从图4b中提取的输出特性。
- 图4e为嵌入式GNR室温载流子迁移率（粉色区域）与现有文献中的最新结果的比较。红色星号标记了本研究中制造的嵌入式GNR器件的最佳结果。